Impacts biologiques et écologiques du tritium

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Le Tritium est l’isotope radioactif de l’hydrogène. A ce titre, il peut se substituer aux atomes d’hydrogène qui constituent l’un des quatre éléments fondamentaux(avec le carbone, l’azote et l’oxygène) de la matière organique, donc des corps vivants. Le Tritium rejeté dans l’environnement, sous forme d’eau tritiée ou sous forme de gaz (tritium et méthane) est incorporé par les espèces vivantes de plusieurs façons. La radiotoxicité du tritium se manifeste après incorporation (ingestion, inhalation ou dans une moindre mesure par passage transcutané d’eau). Les effets des désintégrations dans les cellules dépendent de la répartition des atomes de tritium en leur sein et en particulier de la distance aux molécules d’ADN.

Alors que l’hydrogène «ordinaire» H est constitué d’un unique proton, celui de son isotope 3H (tritium) compte un proton et deux neutrons. Le tritium est un élément radioactif (émetteur ß très peu pénétrant) dont la demi-vie est de 12,3 ans. © ITER.

Le tritium est l’isotope radioactif de l’hydrogène de numéro atomique 1 et de masse atomique 3. Cet élément s’écrit indifféremment 3H ou T. Le tritium est un émetteur β (béta moins) ce qui signifie qu’il se désintègre avec l’émission d’un électron (et d’un anti-neutrino) pour former un hélium-3 selon la réaction suivante:

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https://www.radiation-dosimetry.org/wp-content/uploads/2019/12/Tritium-Decay.png?ezimgfmt=rs:295x79/rscb37/ng:webp/ngcb37L’énergie moyenne de cette émission β est de 5.685 keV et son énergie maximale est de 18.6 keV. A titre de comparaison, l’iode radioactif 131I utilisé en médecine nucléaire (ou relâché après un accident nucléaire grave) se désintègre par une émission β avec une énergie maximale de 606 keV. La faible énergie de l’électron émis par l’atome de tritium induit des distances de parcours du rayonnement β qui sont faibles, de l’ordre de 5 mm dans l’air et 0.6 μm dans l’eau et les tissus humains. Ainsi, les cellules sensibles de la peau,situées entre 20 μm et 100 μm de profondeur, ne seront pas atteintes par un rayonnement externe provoqué par le tritium. La période de désintégration du tritium est de 12.4 années ce qui signifie que 5.6 % du tritium disparaît chaque année. Cette décroissance relativement rapide est un avantage non négligeable pour les installations de fusion qui l’utilise car son stockage à long terme n’est pas nécessaire. En revanche, la très grande mobilité du tritium dans les matériaux rend difficile son confinement et la plupart des déchets solides contaminés au tritium sont aujourd’hui sans filière de traitement ou de stockage.

I. Origines du Tritium

1.1 Origines naturelles

La forme la plus abondante du tritium dans le milieu naturel est l’eau tritiée HTO qui est un peu plus lourde que l’eau légère H2O du fait des deux nucléons supplémentaires de l’atome de tritium. La première source naturelle de tritium provient de l’interaction entre le rayonnement cosmique et certains composants de l’air. Les neutrons de hautes énergies qui sont alors produits dans la haute atmosphère (entre 10 km et 30 km d’altitude) peuvent réagir avec l’azote pour former du carbone-14 et de l’hydrogène mais aussi du carbone-12, de l’hélium-3 et du tritium. L’existence de tritium atmosphérique d’origine naturelle fut mise en évidence par la mesure du tritium contenu dans les eaux de pluies et de ruissellement avec une concentration moyenne de 0.6 Bq L−1.

De même, il a été montré que l’hélium-3 (produit par la désintégration du tritium, éq.1.4) était présent dans les gaz naturels du sol et des puits de pétrole. La production de tritium dans la couche terrestre a été expliquée par la réaction de neutrons avec le lithium 6Li contenu dans les roches. Les neutrons qui interviennent dans cette réaction sont issus de la fission spontanée de l’uranium et du thorium. L’inventaire global du tritium d’origine naturelle est estimé entre 2.8 et 3.7 kg soit une production annuelle entre 150 et 200 grammes. La production dans la couche terrestre est difficile à estimer mais il semble qu’elle soit très faible devant la production atmosphérique.

1.2 Origines anthropiques

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Le tritium d’origine anthropique provient essentiellement de deux activités humaines, les essais d’armes nucléaires (de fission ou de fusion) et l’industrie nucléaire civile. Le tritium formé par l’explosion d’une bombe à fission provient de l’interaction des neutrons rapides avec les composants de l’air. Dans le cas d’une bombe à fusion, la majorité du tritium est produite par les réactions qui ont lieu au moment de l’explosion. Dès qu’il est relâché,le tritium s’échange rapidement avec l’eau atmosphérique, formant de l’eau tritiée qui se disperse dans l’atmosphère et suit le cycle hydrologique global. Il est ainsi très difficile d’estimer précisément les quantités de tritium rejetées dans l’atmosphère durant les essais nucléaires qui se sont succédés à partir des années 1950 jusqu’au milieu des années 1960.

A la fin des années 1980, il est estimé qu’environ 650 kg de tritium ont été dispersés dans la stratosphère et la troposphère, 80 % de cet inventaire étant réparti dans l’hémisphère nord. Compte tenue de sa période de demi-vie, l’inventaire du tritium dû aux essais nucléaires atmosphériques qui était estimé en 1963 à 650 kg, ne serait plus que de 27 kg en 2020. Les réacteurs de puissances et les installations de retraitement du combustible rejettent également du tritium dans l’environnement. Le tritium issu des réacteurs nucléaires est formé comme produit de fission ternaire de certains isotopes de l’uranium et du plutonium. Ce tritium reste en très grande partie dans les crayons de combustibles et son passage dans le circuit primaire est négligeable mais peut se produire en cas de défauts ou fissures dans es gaines en zircaloy qui contiennent le combustible. En revanche, lors du retraitement des assemblages, les crayons contenant les pastilles de combustible sont mis en solution et dissous pour être retraités. L’usine de La Hague, qui effectue ces opérations de retraitement en France, rejette ainsi entre 40 et 80 TBq par an (soit entre 0.1 et 0.2 g) de tritium gazeux dans l’atmosphère et entre 8000 et 14 000 TBq par an (soit entre 27 et 40 g) sous forme d’eau tritiée dans le milieu marin3.

Ces quantités de tritium rejetés dans l’environnement sont à comparer avec les quantités de combustibles retraités par La Hague qui sont, selon les années, entre 1300 et 1700 tonnes de combustibles.  On peut également confronter ces chiffres aux 2.4 g de tritium (environ 860 TBq) encore présents dans les quelques 1.18 million de mètres cube d’eau récupérés par Tepco sur le site de Fukishima Daiichi. Contrairement aux réacteurs à eau légère qui équipent le parc électronucléaire français,ainsi que la majorité des centrales nucléaires à travers le monde, les réacteurs à eau lourde de type CANDU (CANadian Deutérium Natural Uranium Reactors) produisent des quantités de tritium non négligeables. Dans ces réacteurs, l’eau lourde (ou oxyde de deutérium D2O) est utilisée à la fois comme fluide caloporteur (circuit primaire) et modérateur, le combustible principal étant de l’oxyde d’uranium naturel non enrichi.

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Dans ce type de réacteur, la production de tritium provient de l’activation neutronique du déutérium constituant l’eau lourde par les neutrons issus des réactions de fission. Pour éviter d’importants rejets de tritium, les centrales équipées de ces réacteurs recyclent les fluides caloporteur et modérateur via des circuits fermés équipés de systèmes de détritiation. Le tritium est alors récupéré sous forme gazeuse valorisable économiquement. Ainsi, la quantité de tritium extraite d’un réacteur CANDU est d’environ 500 g par an. Actuellement, 31 réacteurs CANDU sont en exploitation à travers le monde, dont 19 sont situés au Canada. Ces réacteurs sont la principale filière de production du tritium et seront une source d’approvisionnement privilégiée pour ITER qui devrait consommer plusieurs kilogrammes de tritium chaque année.

II. Dosimétrie et contamination

2.1 Effets des rayonnements ionisants

Les effets de l’exposition aux rayonnements ionisants modifient les constituants de l’organisme à l’échelle des atomes et des molécules tissulaires. Pour de forte expositions, les effets sont appelés ”déterministes”, en ce sens qu’il existe un seuil au delà duquel les effets apparaissent à coup sûr. Ces effets proviennent de la mort des cellules qui, lorsqu’elle atteint une certaine proportion, entraîne la perte de l’activité tissulaire ou des fonctions de l’organe touché. Lorsque l’exposition aux rayonnements est inférieure à ce seuil ”déterministe”, les effets qui peuvent apparaître à plus ou moins long terme sont appelés ”stochastiques”. Ce sont par exemple, l’apparition de leucémie ou de cancers. Ces effets sont dûs à des modifications de l’ADN du noyau des cellules sous l’action du rayonnement qui, si elles sont mal réparées, peuvent conduire à l’apparition de cancers. L’émergence de ces effets stochastiques est proportionnelle à la dose d’irradiation reçu.

2.2 Le concept de dose en radioprotection

Afin de pouvoir quantifier ces effets, il est nécessaire de mettre en place un système de mesure rendant compte de la sensibilité des divers organes du corps aux rayonnements ionisants. La radioprotection s’appuie donc sur les concepts de dose absorbée, de dose équivalente et de dose efficace.

La dose absorbée est l’énergie cédée par un rayonnement à l’unité de masse tissulaire. Elle est exprimée en Gray (1 Gy équivalent à 1 J kg−1) et est délivrée ponctuellement. La dose absorbée est le plus souvent moyennée par la masse de l’organe ou du tissu touché par le rayonnement. Pour chaque tissu ou organe, la probabilité d’apparition d’un effet biologique dépend de la nature du rayonnement. Pour que cela soit pris en compte dans le calcul de la dose effectivement reçue par l’organisme, la CIPR à introduit le concept de dose équivalente.

La dose équivalente permet de décrire un évènement par une équivalence en photons de toutes énergies. Un facteur de pondération, WR, est alors attribué pour chaque rayonnement et sa valeur est liée à la nature du rayonnement et à son énergie. La pondération de la dose absorbée par le facteur WR permettra de calculer une valeur de dose produisant le même effet pour tous types d’émissions. Dans le cas des émétteurs β, dont le tritium fait parti, ce facteur de pondération a été fixé par la CIPR égal à l’unité.

La dose efficace: L’évaluation du risque de cancers radio-induits en fonction de la sensibilité de chaque organe a été construite pour l’essentiel à partir des conséquences observées sur les survivants de Hiroshima et de Nagasaki qui ont subi une exposition externe à des rayonnements (principalement des photons) de façon aigüe. Ainsi, pour chaque tissu est attribué un facteur WT représentatif des dommages causés par le rayonnement (le facteur de pondération tissulaire, WT, est le facteur par lequel la dose équivalente dans un tissu ou un organe T est pondérée pour représenter la contribution relative de ce tissu ou de cet organe au préjudice total pour la santé résultant d’une irradiation uniforme du corps (ICRP 1991b). Il représente une mesure du risque d’effets stochastiques qui pourraient résulter de l’exposition de ce tissu spécifique. Les facteurs de pondération tissulaire tiennent compte de la sensibilité variable des différents organes et tissus aux rayonnements). La somme des doses équivalentes pondérées par les facteurs WT est appelée dose efficace et s’exprime en Sieverts (Sv).

A titre d’exemple, ce facteur de pondération du risque stochastique WT est égal à 0.12 pour les poumons et 0.01 pour la peau. Lorsqu’elle se rapporte à une contamination interne, on parle en général de dose efficace engagée. Pour les rayonnements artificiels La dose annuelle d’origines naturelles reçue par un français est en moyenne de 2.4 mSv, la dose efficace est limitée à 20 mSv par an pour les travailleurs et à 1 mSv pour le public. On retiendra que les coefficients de dose du tritium sont les plus faibles parmi ceux des radionucléides les plus fréquemment rencontrés dans l’environnement : 1.8×10−11Sv/Bq en cas d’ingestion d’eau tritiée et 4.2×10−11Sv/Bq pour Torga (tritium organiquement lié) (Le coefficient de dose pour du plutonium 239 est de 2.5×10−7Sv/Bq et pour du potassium 40 de2.1×10−9Sv/Bq). On notera qu’il n’existe pas de coefficient de dose pour dutritium piégé dans des particules solides. A titre indicatif, boire un litre d’eau tritiée entre-posée sur le site de Fukushima Daiichi correspond à ingérer une dose d’environ 0.013 mSv (il faudrait donc en boire 76 litres pour atteindre la limite d’exposition de 1 mSv pour le public).

2.3 Voies de contamination par le tritium

L’incorporation du tritium dans l’organisme peut se faire par ingestion, inhalation ou ab-sorption à travers la peau. Le passage dans le sang est plus ou moins rapide selon la formechimique initiale du tritium (gaz HT, eau tritiée HTO ou tritium organiquement lié Torga). La diffusion dans les tissus et les organes de ces différentes formes du tritium suit les mêmes voies que l’eau et les substances organiques non radioactives si bien que le tritium se retrouve rapidement dispersé dans tout l’organisme. La diffusion du tritium sous forme d’eau tritiée est particulièrement rapide car son métabolisme est identique à celui de l’eau normale. Il est admis que le renouvellement de l’eau libre corporelle (constituant 70 % du corps humain) s’effectue avec une période biologique de 10 jours environ. L’eau tritiée est ensuite éliminée normalement par la transpiration, l’air expiré et les urines. Cependant,une petite fraction (environ 3 %) est transformée en tritium organiquement lié et peut être retenue plus longtemps, en particulier dans les tissus osseux, ou Torga peu résider plusieurs années. Ainsi, en cas de contamination par de l’eau tritiée, il est recommandé par la CIPR d’augmenter le renouvellement de l’eau libre dans l’organisme par l’incorporation de 3 à 4 litres de boissons (si possible diurétiques) par jour. Ceci permettrai de réduire le temps de résidence biologique du tritium par un facteur 1/3 voir 1/2.

III. Effets biologiques et toxicité

Nous avons vu dans les paragraphes précédents que le rayonnement β du tritium, du fait de sa faible énergie, a une distance de parcours très faible. Il ne présente donc un risque radiologique que s’il est absorbé dans l’organisme par inhalation, ingestion ou diffusion cutanée. La majorité de la dose délivrée par le tritium ainsi absorbé provient de l’eau tritiée (HTO) qui peut être absorbée en quelques minutes mais avec une période biologique courte d’une dizaine de jours. Le reste de la dose dû au tritium (≈10%) vient du tritium organiquement lié (Torga) qui peut rester dans le milieu cellulaire beaucoup plus longtemps.

Le parcours moyen du β étant du même ordre de grandeur que la dimension du noyau des cellules, l’incorporation de tritium dans l’ADN est le point crucial pour estimer les risques à long terme.  Chez l’adulte, 80 % de l’incorporation dans l’ADN se fait dans les tissus à renouvellement rapide. Les lésions causées par le tritium (quelque soit sa forme initiale) dans l’ADN produisent environ 0.1 cassure double brin par noyau cellulaire et sont similaires à celles produites par des rayonnements X ou γ. En fonction de l’efficacité des mécanismes de réparation et du temps dont dispose la cellule pour réparer, les lésions causées à l’ADN peuvent être soit réparées et sont appelées dans ce cas mutations, soit reconstruites de manière défectueuse ce qui engendre la mort cellulaire. Dans le cas où les brins d’ADN sont reconstruits, la modification chromosomique peut être de deux types: des aberrations instables qui ne seront pas transmises dans les divisions cellulaires suivantes et qui disparaissent donc rapidement après exposition; des aberrations stables qui sont trans-mises aux générations cellulaires successives et qui peuvent être détecter plusieurs années après l’exposition. Il existe un certains nombre d’études expérimentales relatives aux effets biologiques du tritium sous forme HTO. Ces études sont faites in vitro, sur des lignées cellulaires humaines ou animales, ou in vivo le plus souvent avec des rongeurs ou des invertébrés aquatiques.

On retiendra que les études expérimentales sur des rongeurs contaminés au tritium (HTO) ont montré une sur incidence de l’apparition de modifications génétiques, de leucémies et de cancers. En revanche, les effets biologiques sur l’homme provoqués par une contamination au tritium à faible dose restent très incertains et peu documentés. De plus, les effets de son intégration dans des nanoparticules de tungstène sur son transfert à travers les tissus biologiques, sont encore méconnus et commencent seulement à faire l’objet d’études spécifiques. La mise en place d’une radioprotection spécifique au tritium sur une installation telle qu’ITER apparaît ainsi indispensable compte tenu des quantités de tritium qui seront présentes sur le site.

Référence

Samuel Peillon. Influence des effets électrostatiques liés à la radioactivité sur les forces d’adhésion etsur la mise en suspension de particules métalliques. Physique [physics]. Sorbonne Universite, 2020. Français. tel-03019747

Pour aller plus loin

Hideki Matsumoto, Yoshiya Shimada, Asako J Nakamura, Noriko Usami, Mitsuaki Ojima, Shizuko Kakinuma, Mikio Shimada, Masaaki Sunaoshi, Ryoichi Hirayama, Hiroshi Tauchi, Health effects triggered by tritium: how do we get public understanding based on scientifically supported evidence?, Journal of Radiation Research, Volume 62, Issue 4, July 2021, Pages 557–563, DOI: 10.1093/jrr/rrab029.

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