Découverte, structure et mécanisme d’une tétraéther lipide synthase

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Résumé

Les archées synthétisent des lipides membranaires liés à l’éther à base d’isoprénoïdes, qui leur permettent de résister à des conditions environnementales extrêmes, telles que des températures élevées, une salinité élevée et des valeurs de pH basses ou élevées. Chez certaines archées, telles que Methanocaldococcus jannaschii, ces lipides sont encore modifiés en formant des liaisons carbone-carbone entre les extrémités de deux queues lipidiques dans un glycérophospholipide pour générer l’archéole macrocyclique ou en formant deux liaisons carbone-carbone entre les extrémités de deux queues lipidiques de deux glycérophospholipides pour générer le macrocycle glycérol dibiphytanyl glycérol tétraéther (GDGT).

GDGT contient deux chaînes lipidiques à 40 carbones (chaînes biphytanyl) qui s’étendent sur les deux feuillets de la membrane, offrant une stabilité accrue aux conditions extrêmes. La formation de ces lipides spécialisés intrigue les scientifiques depuis des décennies. La réaction nécessite le couplage de deux centres carbonés hybrides sp3 complètement inertes, ce qui, à notre connaissance, n’a pas été observé dans la nature.

Ici, nous montrons que le produit génique de mj0619 de Methanocaldococcus jannaschii, qui code pour une enzyme S-adénosylméthionine radicale, est responsable de la formation de la chaîne biphytanyle lors de la synthèse des lipides membranaires macrocycliques archéol et GDGT. Les structures de l’enzyme montrent la présence de quatre métallocofacteurs : trois clusters [Fe4S4] et un ion fer mononucléaire de type rubrédoxine. Des études mécanistes in vitro montrent que la formation de liaisons Csp3-Csp3 a lieu sur des substrats lipidiques d’archées entièrement saturés et implique une liaison intermédiaire entre le carbone du substrat et un soufre de l’un des amas [Fe4S4]. Nos résultats établissent non seulement la voie de biosynthèse pour la formation de tétraéther, mais améliorent l’utilisation du GDGT dans les indices paléoclimatologiques basés sur le GDGT.

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Lloyd, C.T., Iwig, D.F., Wang, B. et al. Discovery, structure, and mechanism of a tetraether lipid synthase. Nature (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05120-2.

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